雷爱文教授团队在Science发文丨首创程序化交流电合成新技术应用于铜催化碳氢键转化反应

发布时间：2024-07-18

百尺竿头更进一步

Science收录的武大人文章再+1！

首创新技术，革命性变革

合成电化学新技术

可编程波形交流电合成

环保+节能，高效+精准

解决污染、风险、高能耗

化工也能绿色、智能、高端！

绿色智能新时代

正缓缓向我们展开！ 

北京时间7月12日，Science（《科学》杂志）在线发表了民盟湖北省委副主委、武汉大学高等研究院、化学与分子科学学院雷爱文教授团队关于交流电合成化学的最新研究论文，题为“Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bond transformations”（程序化交流电优化铜催化C-H键转化反应）。雷爱文教授为唯一通讯作者。

发表论文截图

雷爱文教授研究团队成员，从左往右：杨庆红、雷爱文、曾力、王建兴、易红

合成电化学新技术是国际纯粹与应用化学联合会（IUPAC）评定的2023年度化学领域十大新兴技术之一。因为其具备绿色、安全和低能耗的特性，合成电化学新技术将有望发展成为新质生产力，用于解决当前基于化石能源驱动的现行生产力的环境污染问题、安全生产风险和高能耗问题。这种新兴合成技术主要以直流电(DC)作为驱动力，并通过调节电流或者电压控制化学反应过程。交流电(AC)具有极性反转和周期性波动的特点，并且具备如波形、频率、占空比等更多可调节电学参数的优势，为实现精准物质制造提供“无限潜力”。然而，更多维度的电学参数引入电化学合成反应中会导致可优化的反应条件呈指数级增加，极大增加了研究难度。因此至今为止交流电合成技术仍然处于萌芽阶段，仅有数例简单应用研究见诸报道。

耕耘绿色合成化学超过15年，雷爱文教授团队首创开发了可编程波形交流电(pAC)合成技术，实现了铜催化的放氢气氧化交叉偶联反应。通过对交流电波形的电学参数（频率、电流和占空比）进行程序编辑可得到定制化的交流电信号。不同编辑模式的电信号不仅促进了电解条件下铜催化剂循环再生，而且分别精准调控铜催化剂形成“铜结合碳自由基物种”和“碳-铜活性物种”。另外，雷爱文教授团队开发了原位电子顺磁共振波谱-交流电解联用表征技术，首次观测到不同交流电信号动态调控铜催化物种活性的变化规律。基于可编程交流电合成技术，研究团队成功实现了铜催化活化烷烃直接碳氢键氧化偶联反应和氧化双官能团化反应，而这两类反应在传统氧化剂条件和直流电氧化条件下均表现出较差的反应性。

此项研究实现了交流电解环境下金属催化物种精准调控，解决了电合成条件下，过渡金属催化剂容易在阴极析出而要用分离池的问题。为一体池条件下，金属催化耦合电催化发展新型合成反应提供可行路径。可编程波形交流电合成技术的出现，将为合成电化学新技术在物质制造领域更为广泛的应用提供极大助力，为化学化工绿色化、智能化和高端化提供新的动能。